Le musée a d'abord occupé l'ancien couvent dominicain de Santa Cruz la Real et a été inauguré en 1839, ce qui en fait la plus ancienne pinacothèque provinciale d'Espagne. Après plusieurs changements de lieu, depuis 1958 il a son siège au palais de Charles Quint, remarquable édifice renaissance rattaché à l'Alhambra.
Les collections sont principalement constituées de peintures et de sculptures, du XVeauXXesiècle. Les fonds les plus importants et les plus riches proviennent de fondations religieuses désaffectées au XIXesiècle. Des œuvres déposées par le musée du Prado ont été ajoutées plus tard, ainsi que des achats, à la fois des exemples d'art récent et de maîtres anciens.
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